Bootstrap - обязательно.
- :!: Twitter Bootstrap - самый популярный в рунете и возможно в мире. Предлагет css, less, saas. Понимать принципы, знать какие базовые элементы предлагает, уметь работать и понимать принцип работы сетки. В нашей компании работаем в основном с ним. Хорошее учебное пособие - смотреть как сделан тот или иной элемент + как использовать фишки препроцессоров.
- Zurb Foundation - великолпеный фреймворк, знакомство приветствуется.
Нужно знать и уметь адекватно использовать хотя бы базовые возможности LESS, лучше SASS + представлять себе возможности компаса.